Modelling the elastic stiffness of nanocomposites using three-phase models

Abstract

This report describes mathematical modelling of the elastic stiffness of nanocomposites, which in this context is referred to as particles of nano-size included in a polymer matrix, i.e. particles with one dimension of nanometre size. The main motivation for this work was to establish mathematical models for calculating the elastic properties of different nanocomposites, which then can be included in a “model toolbox” for future applications and for improved understanding of this type of materials. In this study, it is assumed that micromechanics models and continuum mechanics theory can be applied in the modelling. Another recent report describes two-phase models for calculation of the elastic stiffness for composites where the nanoparticles are perfectly dispersed in a polymer matrix. A general multiphase Mori-Tanaka model was presented and implemented, in addition to more specialized expressions for composites with specific inclusion geometries and particle orientations. A perfect dispersion of nanoparticles in a matrix is, however, challenging to obtain. One therefore often ends up with a second inclusion phase with a different stiffness than the matrix and the particle. The second inclusion phase may be voids, with zero stiffness, or agglomerates of the primary particle. In both cases, the stiffness is believed to be lower than the matrix, giving a reduction in the overall composite stiffness. In this report, different three-phase models found in the literature are described for investigating the effect on the composite elastic stiffness from a second inclusion phase. In particular, the general two-phase Mori-Tanaka model is extended to three phases. New models are also presented, being slightly modified and extended versions of those found in the literature. The model calculations are compared. The model results are also compared to experimental test results for two nanoparticle/epoxy systems. As an overall conclusion, the model results for the three-phase models do agree with the experimental data to some extent. Including a second inclusion phase will reduce the overall stiffness of the composite, assuming that the stiffness of these inclusions is lower that the stiffness of the matrix. However, the effect from including a second inclusion phase in the modelling does not capture the high stiffness increase observed experimentally for low volume fractions; the three-phase models generally have a tendency to underestimate the elastic stiffness. An exception is the Paul model, but this model does not explicitly include the particle shape in the expressions, making it less flexible for various composites. Future studies should therefore consider other effects than those included in the current models. In particular, it is relevant to establish models that include a particle interphase, which may be modelled as a r

Denne rapporten beskriver matematisk modellering av elastisk stivhet for nanokompositter, som i denne konteksten refererer til partikler av nanostørrelse som er inkludert i en polymermatrise, det vil si partikler der en av dimensjonene er i nanometer. Hovedmotivasjonen for dette arbeidet har vært å etablere matematiske modeller som kan benyttes for å beregne de elastiske egenskapene til ulike nanokompositter, som deretter kan inkluderes i en “modellverktøykasse” for fremtidige applikasjoner og for økt forståelse av denne typen materialer. Det er antatt at mikromekaniske modeller og kontinuummekanikk kan benyttes i modelleringen. En annen nylig utgitt rapport beskriver to-fase-modeller for beregning av elastisk stivhet til kompositter der nanopartiklene er perfekt dispergert i en polymermatrise. En generell multi-fase Mori-Tanaka-modell ble presentert og implementert, i tillegg til mer spesialiserte uttrykk for analytiske uttrykk som er anvendbare for kompositter med gitte partikkelgeometrier og orientering. Perfekt dispersjon av nanopartikler i en matrise er derimot utfordrende å oppnå. Man ender derfor ofte opp med en ekstra inklusjonsfase som har en annen stivhet enn matrisen og primærpartikkelen. Den andre inklusjonsfasen kan være hulrom (gasslommer) med null stivhet, eller agglomerater av primærpartikkelen. I begge tilfeller er stivheten antatt å være lavere enn matrisens, noe som gir en lavere stivhet for komposittet. I denne rapporten er ulike tre-fase-modeller funnet i litteraturen beskrevet, med det formål å undersøke effekten på komposittets elastiske stivhet som følge av en inklusjonsfase nummer to. Spesielt er den generelle to-fase Mori-Tanaka-modellen utvidete til tre faser. Nye modeller er også presentert, der disse er modifiserte og utvidede versjoner av modellene som er beskrevet i litteraturen. Modellresultatene er videre sammenliknet med eksperimentelle data for to nanopartikkel/epoksy-systemer. Som en overordnet konklusjon, er det til en viss grad godt samsvar mellom modellresultatene for tre-fase-modellene og de eksperimentelle dataene. Ved å inkludere en inklusjonsfase nummer to, reduseres stivheten til komposittet, forutsatt at stivheten til inklusjonsfasen er lavere enn matrisens. Derimot klarer ikke tre-fase-modellene å fange opp den veldig høye stivhetsøkningen som er observert eksperimentelt for lave volumfraksjoner; tre-fase-modellene ser generelt ut til å underestimere stivheten. Ett unntak er Paul-modellen, men denne modellen inkluderer ikke partiklenes geometri eksplisitt i uttrykkene, noe som gjør den mindre fleksibel for ulike kompositter. Videre studier bør derfor vurdere andre effekter enn de som er inkludert i modellene som er vist her. Spesielt er det relevant å etablere modeller som inkluderer en interfase, som kan modelleres som en region som omslutter partiklene, og som har andre elastiske egenskaper enn matrisen.